Theory of optical heterodyne three-level saturation spectroscopy via collinear non-degenerate four-wave mixing in coupled Doppler-broadened transitions

Abstract
We present a theoretical analysis of high-frequency optical heterodyne saturation spectroscopy in Doppler-broadened coupled three-level systems. The saturating beam, which is assumed to be amplitude modulated at frequency δ (double-sideband suppressed carrier amplitude modulation) is resonant for one of the transitions. Through non-degenerate four-wave mixing processes, this modulation is transferred to a probe beam, resonant for the coupled transition. Saturating and probe fields may be either co-propagating or counter-propagating. The lineshape of the probe modulation is analysed via a third-order perturbation expansion of the atomic density matrix with respect to the incident field amplitudes. The resulting signal is integrated over velocities, in the Doppler limit approximation. Both population saturation effects and coherent (Raman-type, or two-photon) processes contribute to the signal. The various contributions appear as Lorentzian-type resonance doublets. We show that, in the absence of relaxation processes (collisional dephasing, or radiative cascades), destructive interferences between population saturation and coherent two-photon processes are responsible for the disappearance of one resonance doublet. Phase-interrupting collisions are thus predicted to lead to the existence of a « pressure-induced extra-resonance » (PIER) doublet, which could yield information on collisional processes in the impact regime. The properties of the predicted PIER doublets are analysed in relation with other types of PIER signals studied in four-wave mixing, and in time-resolved saturation spectroscopy.

Résumé
Nous présentons une analyse théorique de la spectroscopie de saturation par hétérodynage optique à haute fréquence dans le cas d'un système couplé à trois niveaux en présence d'élargissement Doppler. Le faisceau saturant, qui est modulé en amplitude à une fréquence δ par technique de double bande latérale avec suppression de la porteuse, est résonnant pour une des transitions. Par un processus de mélange à quatre ondes non dégénéré, cette modulation est transférée à un faisceau sonde, résonnant pour une transition couplée. Le champ saturant et le champ sonde se propagent soit dans la même direction, soit en directions opposées. La forme de raie de la modulation induite sur le faisceau sonde est calculée par un développement de la matrice densité au troisieme ordre de perturbation relativement à l'amplitude des champs incidents. L'intégration sur les vitesses est effectuée dans l'approximation des grandes largeurs Doppler. Le signal est dû à la fois à des effets de saturation de la population et à des effets cohérents (Raman ou à deux photons). Ces diverses contributions apparaissent sous forme de doublets de résonances lorentziennes. Nous montrons qu'en l'absence de processus de relaxation (collisions déphasantes, ou cascades radiatives), une interference destructive entre la saturation de la population et les processus cohérents à deux photons entraîne la disparition d'un des doublets de résonances. On en déduit que les collisions déphasantes peuvent conduire à l'existence d'un doublet de résonances supplémentaires induites par pression (PIER), qui pourraient donner des informations sur les processus collisionnels en régime d'impact. Les propriétés de ces doublets PIER sont comparées à d'autres types de signaux PIER étudiés en mélange à quatre ondes et en spectroscopie résolue dans le temps.