J. Phys. France 45, 1663-1674 (1984)
DOI: 10.1051/jphys:0198400450100166300

TmPd2Si2 and YbPd2Si2 : a Mössbauer effect study of crystal fields and intermediate valence

J.A. Hodges et G. Jéhanno

Service de Physique du Solide et de Résonance Magnétique, CEN-Saclay, 91191 Gif sur Yvette Cedex, France

Abstract
We report and compare Mössbauer effect measurements on 169Tm in TmPd2Si2 and on 170Yb both diluted into the TmPd2Si2 and in YbPd2Si2. For Tm the data is interpreted in terms of a Tm3+ charge state and the crystal field parameters, the magnetic ordering temperature and the paramagnetic relaxation rates are obtained. The results on Yb in both the dilute and concentrated cases show no evidence of any magnetic character. The thermal variation of the quadrupole hyperfine interaction is treated in terms of intermediate valence Yb within the interconfiguration fluctuation model and yields a hybridization width of approximately the same size as the expected total energy splitting of the Yb3+ 2F 7/2 configuration (˜ 100 K). The intermediate valence behaviour is observed on Yb in both the dilute and concentrated samples. In an appendix we give the theoretical line shapes, calculated in the slow electronic relaxation limit, for a Tm3+ ground state non-Kramers doublet whose degeneracy is lifted by the crystal field. This analysis predicts absorption lines at Doppler velocities in excess of ± 100 cm/s.

Résumé
Nous rapportons et comparons des mesures d'effet Mössbauer sur 169 Tm dans TmPd2Si2 et sur 170Yb dilué dans TmPd2Si2 d'une part et dans YbPd2Si 2 d'autre part. Dans le cas de Tm les observations sont interprétées en terme d'un état de charge Tm3+ et on détermine les paramètres de champ cristallin, la température d'ordre magnétique ainsi que les taux de relaxation paramagnétique. Pour Yb, aussi bien dans le cas concentré que dilué, aucun caractère magnétique ne se manifeste. La variation thermique de l'interaction hyperfine quadrupolaire est analysée, en terme de valence intermédiaire de Yb, dans le cadre du modèle de fluctuations inter-configurations et on obtient une largeur d'hybridation comparable à la séparation en énergie totale que l'on attend pour la configuration 2F 7/2 de Yb3+ (˜ 100 K). L'état de valence intermédiaire de Yb est observé aussi bien dans le cas dilué que dans le cas concentré. Dans un appendice, nous présentons des profils de raies théoriques calculés, dans l'hypothèse de relaxation lente électronique, pour un doublet fondamental non de Kramers de Tm 3+ dont la dégénérescence est levée par le champ cristallin. Cette analyse prédit l'existence de raies d'absorption à des vitesses Doppler séparées de plus de 200 cm/s.

PACS
7680 - Mössbauer effect; other gamma-ray spectroscopy.

Key words
crystal field interactions -- crystal hyperfine field interactions -- mixed valence compounds -- Mossbauer effect -- palladium alloys -- silicon alloys -- thulium alloys -- ytterbium alloys