Semiclassical theory of atom-surface inelastic scattering

Abstract
A non-perturbative theory of the movement of an atom interacting with a solid substrate is constructed in which substrate excitations (phonons, electron-hole pairs) are described quantum-mechanically. Starting from a path-integral formulation of the transition probability, substrate coordinates are integrated out and the influence of substrate degrees of freedom is expressed through a functional of the atom path, which is calculated in various models. A stationary exponent argument leads to an equation of motion which has a real solution, representing some « average » or « classical » path, and complex solutions resulting in different energy exchange owing to quantum and thermal fluctuations of the solid. The corresponding transition probability is calculated by a Gaussian approximation of the path integral. Various boundary régimes, including the slow régime, are examined The method applies to sticking as well as backscattering. It might be of special interest when inelastic effects are too strong to allow the use of an approximation of the trajectory either by an unperturbed one or even by an average one, for instance in the presence of an important sticking probability.

Résumé
On construit une théorie non perturbative du mouvement d'un atome en interaction avec un substrat solide dont les excitations (phonons, paires électron-trou) sont décrites quantiquement. A partir d'une formulation de la probabilité de transition en termes d'intégrale de chemin, on élimine les coordonnées du substrat, l'influence de ses degrés de liberté s'exprimant à travers une fonctionnelle du chemin de l'atome que l'on calcule dans divers modèles. Un argument d'exposant stationnaire conduit à une équation du mouvement qui a une solution réelle, représentant un chemin « moyen » ou « classique », et des solutions complexes aboutissant à un transfert d'énergie différent en raison des fluctuations quantiques et thermiques du substrat. On calcule la probabilité de transition correspondante par une approximation gaussienne de l'intégrale de chemin. On examine différents régimes limites, dont le régime lent. La méthode s'applique au collage comme à la rétrodiffusion. Elle pourrait être particulièrement intéressante quand les effets inélastiques sont trop forts pour qu'on puisse utiliser une approximation de trajectoire non perturbée ou même de trajectoire moyenne, par exemple en présence d'une probabilité de collage importante.