Numéro
J. Phys. France
Volume 44, Numéro 11, novembre 1983
Page(s) 1225 - 1245
DOI https://doi.org/10.1051/jphys:0198300440110122500
J. Phys. France 44, 1225-1245 (1983)
DOI: 10.1051/jphys:0198300440110122500

Coherence effects in the polarization of the light emitted by photofragments

J. Vigue1, J.A. Beswick2 et M. Broyer3

1  Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne, Ecole Normale Supérieure, 24, rue Lhomond, 75231 Paris, France
2  LURE and Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université de Paris Sud, 91405 Orsay, France
3  Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire, Université de Lyon I, 69621 Villeurbanne, France


Abstract
In this paper a general quantum mechanical treatment of photodissociation and fluorescence from the fragments in the case of direct dissociation as well as in the case of photo-predissociation is presented. This formulation takes into consideration all the possible coherence effects coming from quantum interference between photodissociation amplitudes to different magnetic sublevels of the fragments. This results in large differences between classical and quantum results for the degree of polarization of the light emitted from photofragments. The theory is applied to the case of Ca2 which constitutes a striking experimental example of coherence effects in direct photodissociation. For this case the classical calculation predicts a polarization degree of 14 % while the experiment shows 64 %. The maximum theoretical value when coherence is taken into account is 78 %. The difference between the experimental result and the theoretical value is attributed to depolarization by saturation, although some other minor contribution may also be present.


Résumé
Dans cet article, on présente un traitement quantique général de la photodissociation et de la fluorescence des fragments, pour la photodissociation directe ainsi que pour la photo-prédissociation. Ce traitement prend en compte tous les effets de cohérence possibles provenant des interférences quantiques entre les amplitudes de photodissociation vers différents sous-niveaux magnétiques des fragments. Il en résulte d'importantes différences entre les résultats classiques et quantiques en ce qui concerne le degré de polarisation de la lumière émise par les photofragments. La théorie est appliquée au cas de Ca2 qui constitue un remarquable exemple expérimental des effets de cohérence en photodissociation directe. Pour ce cas, le calcul classique prédit un taux de polarisation de 14 % tandis que dans l' expérience on trouve 64 %. La valeur maximum que prédit la théorie quand on tient compte de la cohérence est de 78 %. Cette différence entre théorie et expérience est attribuée essentiellement à une dépolarisation par saturation, bien qu'on ne puisse pas exclure d'autres contributions mineures.

PACS
3350D - Fluorescence and phosphorescence spectra.
3380G - Diffuse spectra; predissociation, photodissociation.

Key words
calcium -- light coherence -- molecular fluorescence -- molecular photodissociation -- molecular predissociation