J. Phys. France 43, 1759-1765 (1982)
DOI: 10.1051/jphys:0198200430120175900

Antiferromagnetic properties of MnGa2Se4-α

R. Rimet¹, C. Schlenker¹ et D. Fruchart<sup>2

1</sup>  Groupe des Transitions de Phases, C.N.R.S., B.P. 166, 38042 Grenoble Cedex, France
²  Laboratoire de Cristallographie, C.N.R.S., B.P. 166, 38042 Grenoble Cedex, France

Abstract
Single crystals of the ternary tetragonal manganese chalcogenide MnGa 2Se4-α have been grown by the vapour phase transport technique. Magnetic susceptibility and magnetization measurements establish that MnGa2Se4-α orders antiferromagnetically below 7 K. The Curie-Weiss temperature is found to be - 23 ± 2 K; the effective magnetic moment per Mn of 6.0 ± 0.1 μB is consistent with Mn 2+ ions. The value of the Néel temperature as obtained by specific heat data is TN = 6.4 ± 0.1 K. The transition is second order with an entropy well accounted for by Mn2+ ions. Both the temperature dependence of the EPR linewidth and the specific heat data show that short-range order persists at temperatures much higher than TN. Powder neutron diffraction data have been collected at several temperatures; they are consistent with previous X-ray studies and further establish that the cations are well ordered on the tetrahedral sites; several magnetic reflections are found on the low-temperature spectra; a possible type of magnetic ordering is proposed. Exchange integrals, involving super-superexchange through Mn-Se-Ga-Se-Mn bonds are estimated to be in the range 0.1 K to 0.5 K.

Résumé
On a préparé par transport en phase vapeur des monocristaux du composé ternaire MnGa2Se4-α. Les mesures de susceptibilité et d'aimantation établissent que ce composé s'ordonne antiferromagnétiquement au-dessous de 7 K. La température de Curie-Weiss est de - 23 ± 2 K; le moment effectif par manganèse, de 6,0 ± 0,1 μB correspond à des ions de Mn2+. Les mesures de chaleur spécifique établissent que la transition est du second ordre et que la température de Néel est TN = 6,4 ± 0,1 K; l'entropie de la transition est aussi en bon accord avec des moments magnétiques correspondant à Mn2+. La variation thermique de la largeur de raie RPE et les courbes de chaleur spécifique indiquent que l'ordre magnétique à courte distance persiste à des températures bien supérieures à TN. Les diagrammes de diffraction neutronique sur poudre sont en accord en ce qui concerne la structure cristallographique avec des résultats antérieurs obtenus aux rayons X ; de plus, ils établissent que les cations Mn et Ga sont bien ordonnés sur les sites tétraédriques; à basse température, plusieurs réflexions magnétiques apparaissent. On propose un type possible de structure magnétique. On montre aussi que les couplages magnétiques dus au super-superéchange à travers les liaisons Mn-Se-Ga-Se-Mn sont de l'ordre de 0,1 K à 0,5 K.

PACS
7530C - Saturation moments and magnetic susceptibilities.
7530E - Exchange and superexchange interactions.
7530K - Magnetic phase boundaries (including magnetic transitions, metamagnetism, etc.).
7540 - Critical-point effects, specific heats, short-range order.

Key words
antiferromagnetic properties of substances -- EPR line breadth -- magnetic moments -- magnetic structure -- magnetic susceptibility -- magnetisation -- manganese compounds -- Neel temperature -- neutron diffraction examination of materials -- specific heat of solids -- superexchange interactions