J. Phys. France 41, 1375-1385 (1980)
DOI: 10.1051/jphys:0198000410110137500

Ferroelastic and ferroelectric phase transition in a molecular crystal : tanane 1. Neutron and Brillouin scattering studies of the acoustic and pseudo-spin coupled modes

J. Lajzerowicz¹, J.F. Legrand¹ et C. Joffrin<sup>2

1</sup>  Laboratoire de Spectrométrie Physique Université Scientifique et Médicale de Grenoble B.P. 43, 38041 Grenoble, France
²  Laboratoire Léon Brillouin et Institut Max Von Laue-Paul Langevin,156X, 38042 Grenoble, France

Abstract
Tanane exhibits at Tc = 287 K an order-disorder phase transition associated with an inversion motion of polar molecules. The linear coupling between the molecular ordering and the shear strain uxy results in soft transverse acoustic modes (Tx[010] and Ty[100]) whose low frequency study is reported in the second part of this article. In this first part, we report an investigation of the transverse and longitudinal acoustic modes by means of inelastic neutron scattering and Brillouin scattering. The transverse acoustic branch Ty[100] thus observed, exhibits no softening over the frequency range 10 GHz < v < 200 GHz, while a critical increase of the quasi-elastic (and elastic) neutron scattering is observed above Tc. The critical dynamical behaviour of tanane is analysed in terms of a pseudo-spin system linearly coupled to acoustic phonons. The pseudo-spins are characterized by an individual relaxation time τ0 which corresponds to the residence time of the molecular inversion far above Tc. The estimate of τ 0 >> 10-10 s from the results of Brillouin scattering experiments show that, for the proposed model, the calculated orders of magnitude of the quasi-elastic and inelastic intensities are consistent with the observed spectra.

Résumé
Le tanane présente à Tc = 287 K une transition de phase de type ordre-désordre associée au mouvement d'inversion de molécules polaires. Le couplage linéaire entre la mise en ordre des molécules et la déformation de cisaillement u xy est responsable d'un mode acoustique mou (mode transverse Tx[010] ou Ty[100]) dont l'étude à basse fréquence fait l'objet de la seconde partie de cet article. Dans cette première partie nous rapportons les résultats d'une étude des modes acoustiques transverses et longitudinaux par diffusion inélastique des neutrons et diffusion Brillouin. La branche acoustique transverse Ty[100] ainsi observée ne présente aucun caractère mou dans la gamme de fréquences 10 GHz < v < 200 GHz. Par contre on observe au-dessus de Tc une augmentation critique de la diffusion quasi élastique (et élastique) des neutrons. Le comportement critique de la dynamique moléculaire du tanane est analysé en termes d'un système de pseudo-spins couplé linéairement aux phonons acoustiques transverses. Les pseudo-spins sont caractérisés par un temps de relaxation individuel τ0 qui correspond au temps de résidence de l'inversion moléculaire loin au-dessus de la température de transition. L'évaluation de τ0 >> 10-10 s à partir des expériences de diffusion Brillouin montre que, pour le modèle proposé, les ordres de grandeur calculés des intensités inélastiques et quasi élastiques sont compatibles avec les spectres observés.

PACS
6220F - Deformation and plasticity (including yield, ductility, and superplasticity).
6320 - Phonons in crystal lattices.
6470K - Solid-solid transitions.

Key words
Brillouin spectra -- ferroelectric materials -- ferroelectric transitions -- ferroelectricity -- lattice dynamics of molecular crystals -- neutron diffraction examination of materials -- order disorder transformations -- organic compounds -- spin phonon interactions