J. Phys. France 40, 1067-1077 (1979)
DOI: 10.1051/jphys:0197900400110106700

Inelastic scattering of light by magnetic excitons in the pseudo Ising antiferromagnets K2CoF4 and Rb2CoF4

J.-P. Gosso¹, P. Moch¹, M. Quilichini², J.-Y. Gesland³ et J. Nouet<sup>3

1</sup>  C.N.R.S., Laboratoire P.M.T.M., Université Paris-Nord, avenue J.-B.-Clément, 93430 Villetaneuse, France
²  D.R.P., C.N.R.S., LA 71, Université Pierre-et-Marie-Curie, 4, place Jussieu, 75230 Paris, France
³  Laboratoire de Physique de l'Etat Condensé, E.R.A. 682, C.N.R.S., Faculté des Sciences, Route de Laval, 72017 Le Mans, France

Abstract
In addition to previously reported phonon Raman scattering, we have observed inelastic light scattering by magnetic excitons in K2CoF 4 and Rb2CoF4 ; the polarized spectra have been studied at low temperatures under an applied magnetic field up to about 5 teslas. The results are interpreted on the basis of a multilevel propagating exciton model deduced from a Hamiltonian including the single ion spin-orbit coupling, the low symmetry crystal field and a nearest neighbours Heisenberg exchange interaction, acting in the 4Γ+4 (Oh) ground state of Co 2+. From the lowest exciton study we derive a value of the tetragonal crystal field Δ (- 425 cm-1 and - 635 cm -1, respectively in K2CoF4 and Rb2CoF 4) and of the isotropic exchange parameter J ( - 11.55 cm-1 and - 9.65 cm-1, respectively in K 2CoF4 and Rb2CoF4). The remaining features of the spectra, which include one and two exciton scattering, are partly interpreted using the above model with these values. The derived J values are close to previous determinations in KCoF3 and RbCoF 3, as expected. The Ising character, which is caused by the low symmetry crystal field, is found to be less marked when evaluated from the magnon dispersion results than it was indicated by previous magnetic measurements, and this has been confirmed by recent inelastic neutron scattering data in Rb2CoF 4.

Résumé
Outre l'effet Raman dû aux phonons, antérieurement signalé, nous observons la diffusion inélastique de la lumière liée aux excitons magnétiques dans K2CoF4 et Rb2CoF4 ; les spectres polarisés ont été étudiés à basse température en présence d'un champ magnétique pouvant atteindre 5 teslas environ. Nous interprétons les résultats au moyen d'un modèle multi-excitonique déduit d'un Hamiltonien tenant compte du couplage spin-orbite, du champ cristallin de basse symétrie et d'une interaction d'échange de type Heisenberg, perturbant l'état fondamental 4Γ+4 (Oh) des ions Co2+. De l'étude de l'exciton de plus basse énergie, nous déduisons la valeur du champ cristallin quadratique Δ (- 425 cm-1 et - 635 cm -1, respectivement pour K2CoF4 et Rb2CoF 4) ainsi que celle du paramètre d'échange isotrope J (- 11,55 cm-1 et - 9,65 cm-1, respectivement pour K2CoF4 et Rb2CoF4). Le reste du spectre, qui contient des contributions à la diffusion par un et par deux excitons, est partiellement interprété, grâce au modèle ci-dessus décrit, pour les valeurs ainsi déterminées des paramètres Δ et J, dont il dépend. Les valeurs de J sont voisines de celles qui ont été antérieurement trouvées pour KCoF 3 et RbCoF3, comme prévu. Le comportement de type Ising, qui provient du champ cristallin de basse symétrie apparaît moins marqué lorsqu'on l'évalue à partir de la courbe de dispersion des magnons que ne le laissaient prévoir d'anciennes mesures magnétiques, résultat confirmé par une récente étude de diffusion inélastique de neutrons dans Rb2CoF4.

PACS
7135 - Excitons and related phenomena.
7170C - Crystal and ligand fields.
7550E - Antiferromagnetics.

Key words
antiferromagnetic properties of substances -- crystal field interactions -- Ising model -- magnons -- potassium compounds -- Raman spectra of inorganic solids -- rubidium compounds