J. Phys. France 36, 1209-1220 (1975)
DOI: 10.1051/jphys:0197500360120120900

Diffusion Rayleigh-Brillouin dans les gaz comprimés

A.-M. Cazabat et J. Larour

Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne, Associé au C.N.R.S., Ecole Normale Supérieure, 24, rue Lhomond, 75231 Paris Cedex 05, France

Abstract
We have performed Rayleigh-Brillouin experiments to get information on the relaxation of the internal energy in some polyatomic gases (O2, N2, CH4, CO2 and SF6). We have compared our experimental results with the theory of translational hydrodynamics of Desai, Kapral and Weinberg. The theory has been generalized to a series of two relaxation processes. Non-ideal gas corrections have been very carefully performed. We obtain a very good agreement between theory and experiment in the wide pressure range we have studied. This enables us to describe theoretically how the linewidths vary during the relaxation processes. We observe in particular that the vibrational relaxation has a great influence on the central part of the spectrum, while the Brillouin lines are sensitive to the rotational effects. Furthermore we have determined for each gas the mean value of the collision number Zrot. We have found : O2, Zrot = 4.3 ± 0.5 ; N2, Zrot = 4.7 ± 0.5 ; CH4, Z rot = 9.5 ± 0.5 ; CO2, Zrot = 3.0 ± 0.5; SF 6, Zrot = 2.5 ± 0.5. This is in good agreement with the results of acoustical methods.

Résumé
Nous avons étudié par diffusion Rayleigh-Brillouin les phénomènes de relaxation de l'énergie interne dans plusieurs gaz polyatomiques (O2, N 2, CH4, CO2 et SF6). Les résultats ont été comparés aux prédictions théoriques de l'hydrodynamique translationnelle de Desai, Kapral et Weinberg, que nous avons généralisée à deux processus de relaxation successifs. Les corrections de nonidéalité des gaz ont été effectuées avec soin. Nous obtenons un excellent accord entre la théorie et l'expérience dans le large domaine de pression étudié. Ceci nous a permis d'étudier théoriquement l'évolution des largeurs de raie au cours d'un processus de relaxation. On voit notamment l'influence de la relaxation de vibration sur la partie centrale du spectre, la relaxation de rotation se manifestant sur le doublet Brillouin. Nous avons pu d'autre part déterminer pour chaque gaz le nombre moyen de chocs Zrot nécessaire à l'excitation des niveaux d'énergie de rotation. On a trouvé : O2, Zrot = 4,3 ± 0,5 ; N2, Zrot = 4,7 ± 0,5; CH4, Zrot = 9,5 ± 0,5; CO2, Zrot = 3,0 ± 0,5; SF6, Zrot = 2,5 ± 0,5 ; ce qui est comparable aux valeurs obtenues par les méthodes acoustiques.

PACS
5170 - Optical and dielectric properties.

Key words
Brillouin spectra -- carbon compounds -- nitrogen -- oxygen -- Rayleigh scattering -- spectra of organic molecules and substances -- spectra of polyatomic inorganic molecules -- sulphur compounds