Propriétés magnéto-optiques de matériaux para-, ferro-et antiferromagnétiques contenant l'ion europium divalent

Abstract
The magnetic circular and linear dichroisms (MCD and MLD respectively) of isolated Eu2+ ions (in CaF2 and KCl) and of europium chalcogenides EuX (X = O, S, Se, Te) are compared in the spectral range 1.5-5 eV. The method of moments allows us to analyse our spectra in terms of both macroscopic and microscopic properties of these magnetic materials. The former include the magnetisation and magnetic ordering temperatures while the latter involve the measurement of the spin-orbit in various excited states and the elucidation of their possible origin. We show for example that spin-orbit coupling in excited states is responsible for the observed magnetooptical effects in both the paramagnetic and magnetic phases. In the paramagnetic phase, we calculate the shape and magnitude of these effects for the 4f7 → 4f6 5d(eg or t2g) transitions of Eu2+ using the Heitler-London model and various theoretical schemes proposed previously in order to explain the absorption spectra. In the ferromagnetic phase we use the model of Freiser et al., and consider explicitly the spin-orbit coupling of the d electron (2λd ld.s d) and the exchange interaction (2F sdz) in the excited state. For EuS, a good agreement between the experimental and theoretical results is reached for F/λd ≈ 3. For all chalcogenides, MCD enables us to locate and study a line on the blue side of the t2g band, even at room temperature. The temperature behaviour of the latter indicates that it originates from a spin-forbidden 4f7 → 4f6 5d(S = 5/2) band. Finally, we disagree with previous suggestion and we attribute an excitonic character f-d to the weak line located around 3.5 eV in EuS and EuSe.

Résumé
Dans ce travail, nous comparons les dichroïsmes circulaire et linéaire magnétiques (DCM ou DLM) de l'ion Eu2+ dilué dans des matrices cristallines d'une part (CaF2, KCl), des chalcogénures d'europium EuX, d'autre part (X = O, S, Se, Te), entre 1,5 eV et 5 eV. Dans le cas général, nous montrons que l'emploi de la méthode des moments permet de déterminer des données macroscopiques (aimantation, températures d'ordre magnétique) et microscopiques (origine et séparation spin-orbite des états excités) pour ces matériaux magnétiques. Nous montrons ainsi, en particulier, que le couplage spin-orbite est à l'origine des phénomènes magnéto-optiques quel que soit l'ordre magnétique. Nous déterminons théoriquement l'amplitude et l'allure des phénomènes dichroïques Correspondant aux transitions 4f7 → 4f6 5d(e g ou t2g) de l'ion Eu2+ en phase paramagnétique dans le modèle de Heitler-London pour divers schémas proposés antérieurement pour rendre compte de l'absorption. Le calcul du DCM et du DLM en phase ferromagnétique est effectué dans le cadre du modèle de Freiser et al. en considérant le couplage spin-orbite de l'électron d(2λd ld.s d) et en introduisant phénoménologiquement l'interaction d'échange dans l'état excité (2F sdz). L'accord entre nos résultats expérimentaux et théoriques pour EuS est obtenu pour F/λd ≈ 3. Pour tous les chalcogénures nous détectons, grâce à la forte résolution du DCM, une raie localisée sur le flanc bleu de la bande t2 g, même à la température ordinaire. Compte tenu de son comportement thermique nous l'attribuons à une transition interdite de spin 4f7 → 4f 6 5d(S = 5/2). En désaccord avec les suggestions d'autres auteurs, nous montrons que la raie de faible intensité, située vers 3,5 eV pour EuS et EuSe, possède un caractère excitonique f-d.