J. Phys. France 32, 11-22 (1971)
DOI: 10.1051/jphys:0197100320101100

Polarisation électrique induite par une onde lumineuse sur un système quantique possédant deux bandes d'énergie

Juan Alberto Beswick et Georges Lochak

Equipe de Recherche sur les fondements de la Physique Quantique (associée au C. N. R. S.), 3, rue Mazarine, Paris 6e

Abstract
We analyse the response of a molecule to an intense coherent light pulse much shorter than the system relaxation times. The molecule is supposed to have two energy bands and the incident wave may be in resonance with the transition frequencies between the two sets of levels. When the wave intensity is such that the nutation frequencies are larger than the band-width, it is shown by a new representation (the « radiant picture ») that the molecule behaves like an assembly of non-interacting and non-degenerated two-level systems, during a time which is nearly the inverse of the largest band-width. The number of these systems is equal to the smallest number of states in the two bands. A general expression of the molecular polarization is then given, which allows to analyse the dependance of emission frequencies and amplitudes (specially optical nutation doublets) with regard to the incident frequency.

Résumé
On analyse la réponse d'une molécule à un signal lumineux cohérent et intense de durée moindre que les temps de relaxation du système. On suppose que la molécule possède deux bandes d'énergie et que l'onde incidente peut entrer en résonance avec les fréquences de transition entre les deux bandes. Si l'intensité de l'onde est telle que les fréquences de nutation soient plus grandes que les largeurs de bandes, on montre en passant à la « représentation radiante » que la molécule se comporte comme une assemblée de systèmes à deux niveaux simples découplés les uns des autres, pendant un temps qui est de l'ordre de l'inverse de la plus grande des deux largeurs de bandes. Le nombre de ces systèmes à deux niveaux est égal au plus petit des nombres d'états de chacune des deux bandes. On établit ensuite l'expression générale de la polarisation du système perturbé, ce qui permet d'analyser la variation des fréquences et des amplitudes des raies d'émission (notamment des doublets de nutation optique) en fonction de la fréquence de l'onde incidente.

PACS
3115 - Calculations and mathematical techniques in atomic and molecular physics (excluding electron correlation calculations).
3320 - Molecular spectra.
3315K - Electric and magnetic moments (and derivatives), polarizability, and magnetic susceptibility.

Key words
molecular electronic structure -- molecular excitation -- molecular moments -- molecular spectra