Raman scattering from crystals of the diamond structure

Abstract
The theory of the Raman scattering of light from crystals of the diamond structure is discussed and detailed calculations made of the scattering by germanium, silicon and diamond. The anharmonicity between the normal modes of vibrations gives rise to a broadening of the one-phonon peak. The shape of this peak then depends upon the detailed behaviour of the lifetime and frequency of the long wavelength optic mode. The anharmonicity also introduces a coupling between the one and two-phonon scattering, part of which tends to shift the center of the one phonon Raman peak away from the frequency of the optic mode. Shell models which were fitted to the measured dispersion curves are used to calculate the frequencies of the normal modes of vibration. The one and two-phonon matrix elements for the Raman scattering are evaluated by means of the shell model formalism for these models and the spectra calculated including the effects of anharmonicity on the one phonon scattering. The results which are compared with the available experimental results show that the details of the spectra depend considerably on the polarization of the light and on the orientation of the crystal.

Résumé
On discute la théorie de la diffusion Raman de la lumière par des cristaux du type diamant, et on effectue les calculs détaillés pour la diffusion par le germanium, le silicium et le diamant. L'anharmonicité entre les modes normaux de vibration produit un élargissement de la raie à un phonon. La forme de cette raie dépend du comportement détaillé de la durée de vie et de la fréquence du mode optique de grande longueur d'onde. L'anharmonicité amène aussi un couplage entre les diffusions à un et à deux phonons, qui tend, en partie, à écarter le centre de la raie à un phonon de la fréquence du mode optique. Les modèles en coquille adaptés aux courbes de dispersion mesurées servent au calcul des modes normaux de vibration. Les éléments des matrices à un et à deux phonons de la diffusion Raman sont évalués au moyen de la méthode du modèle en coquille, appliquée à ces modèles particuliers, et les spectres sont calculés, en tenant compte des effets de l'anharmonicité de la diffusion, par un phonon. La comparaison des résultats avec les données expérimentales connues montre que les détails du spectre dépendent considérablement de la polarisation de la lumière et de l'orientation du cristal.