J. Phys. France 50, 1711-1728 (1989)
DOI: 10.1051/jphys:0198900500130171100

Phase transitions in C2O4H NH4 1/2 H2O : a light scattering study of the high pressure phase

J.L. Godet, M. Krauzman, R.M. Pick, H. Poulet et N. Toupry

D.R.P. (LA 71), Université P. et M. Curie, 75252 Paris cedex 05, France

Abstract
AHO exhibits, at normal pressure, a ferroelastic, second order phase transition at 145 K (160 K for AHOD). A new phase (phase III) has been identified under pressure, by its characteristic Raman features. One specific aspect is the existence of two low energy modes, the frequency of which is highly pressure dependent. Phase III has been shown in [6] to be incommensurate with a wave vector q0//c*, q0 strongly varying with pressure. These low frequency modes are acoustic phonons belonging to two branches activated by the incommensurability, and we propose that phase III would be, as phase II, produced by the ordering of ammonium ions linearly coupled to the third acoustic branch, this coupling taking place at q0 for phase III and at the zone center for phase II. This mechanism explains the behaviour of a central peak detected in the B2g geometry.

Résumé
AHO présente, à la pression ordinaire, une transition de phase ferroélastique du deuxième ordre à 145 K (160 K pour AHOD). Une nouvelle phase (phase III) apparaît sous pression, que nous avons identifiée par les propriétés spécifiques de son spectre Raman. Celui-ci se caractérise, en particulier, par deux modes de basse énergie, dont la fréquence varie fortement avec la pression. La phase III est incommensurable, avec un vecteur d'onde q0//c*, dont le module dépend de la pression [6]. Ces modes de basse fréquence sont deux phonons acoustiques, rendus actifs par l'incommensurabilité, et nous proposons que la phase III soit, comme la phase II, due à une mise en ordre des ions ammoniums : leur orientation serait couplée à la troisième branche acoustique, ce couplage se faisant à q0 en phase III, et en centre de zone en phase II. Ce mécanisme explique le comportement d'un pic central détecté en symétrie B2g.

PACS
6470K - Solid-solid transitions.
6320D - Phonon states and bands, normal modes, and phonon dispersion.

Key words
ferroelastic transitions -- high pressure solid state phase transformations -- organic compounds -- Raman spectra of organic molecules and substances