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J. Phys. France
Volume 40, Numéro 9, septembre 1979
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| Page(s) | 819 - 840 | |
| DOI | https://doi.org/10.1051/jphys:01979004009081900 | |
DOI: 10.1051/jphys:01979004009081900
Line shape and Doppler broadening in resonant CARS and related nonlinear processes through a diagrammatic approach
S.A.J. Druet1, J.-P.E. Taran1 et Ch. J. Bordé21 ONERA, 92320 Châtillon, France
2 Laboratoire de Physique des Lasers, Université Paris-Nord, 93430 Villetaneuse, France
Abstract
We examine the effect of electronic resonance enhancement on the line broadening for Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS) and related third-order non linear processes, in low pressure gases. These phenomena are analysed theoretically within the framework of a time-ordered diagrammatic representation of nonlinear polarizations. Diagrams facilitate the classification of the various physical processes and provide a way to readily derive all the susceptibility contributions. In CARS, the susceptibility terms which are Doppler-free and thus prevail in the Doppler limit are different from those which dominate in the collision broadening regime. This causes important changes in the spectral content. On the contrary, the same terms are seen to dominate, in both regimes, in coherent Stokes Raman scattering or in stimulated Raman scattering. Typical line contours are displayed. The generalization to all nonlinear processes is outlined.
Résumé
Nous étudions l'influence de la résonance électronique sur les largeurs de raies de la Diffusion Raman Anti-Stokes Cohérente (DRASC) dans les gaz à faible pression. D'autres processus non linéaires du 3e ordre sont aussi examinés. Nous avons effectué une étude théorique de tous ces phénomènes en utilisant une représentation diagrammatique des polarisations non linéaires. Les diagrammes permettent de classer aisément les différents processus physiques qui contribuent à la création de la polarisation non linéaire, et de calculer rapidement grace à des règles simples les termes correspondants de la susceptibilité. En DRASC, les termes de la susceptibilité qui dominent en régime Doppler (parce qu'ils ne subissent pas d'élargissement Doppler) diffèrent de ceux qui dominent en régime collisionnel. Ceci entraîne d'importantes différences entre les contenus spectraux des régimes Doppler et collisionnel. Au contraire, en diffusion Stokes cohérente ainsi qu'en diffusion Raman stimulée, ce sont les mêmes termes qui dominent dans les deux régimes. Nous traçons quelques formes de raies types. Nous montrons qu'il est aisé de généraliser cette étude à tous les processus non linéaires.
3320F - Raman and Rayleigh spectra (including optical scattering).
3370J - Line and band widths, shapes, and shifts.
4265D - Stimulated Raman scattering; CARS.
Key words
coherent antiStokes Raman scattering -- Doppler effect -- molecular spectral line breadth