Une nouvelle description des empilements aléatoires et des fluides denses

Abstract
We propose a method for the global study of geometrical forms, which is a generalization of Dirac's chord method. After having established some properties which relate the distribution of chords and that of radii for a finite domain, we proceed to the case of infinite domains ; we propose a conjecture about the hypersphere. Then, applying our method to the porosity of equal hard-spheres stacks, we establish a one-to-one relation between the absolute density σ and the average co-ordination number N for dense random packings in R3. We predict the existence of a practical minimum for the density, σiso = 4/7, corresponding to the case in which the stack as a whole is isostatic. This is confirmed by experiment. Experiment also shows the existence of an absolute maximum for the density, σ Max = 0.64, which, for us, corresponds to (N)Max = 8. Applying, then, our relation to pure fluids with spherical molecules, we begin by discussing the interprétation of the radial distribution function. We détermine the variations, as functions of température, of the (estimated) atomic diameter, absolute density and average co-ordination number for liquid Ar, and we show that the laws of variation of those quantities in the liquid metals Hg and Na are consistent with those determined for Ar. Marble stacking experiments, liquid Pb at triple point, all known states of liquid Hg and Na and fluid Ar, confirm our relation, provided that σ ≽ 0.55. Liquid Pb, Hg, and Ar at the triple point might be in the random state of maximum density, whereas liquid Na at the triple point consists of a juxtaposition of random and ordered régions, or possibly in a single compact stack, unless σMax should be increased. The atoms of the metals under study contract themselves at fusion. For Ar, we do confirm Bernal's conjecture, N ≅ 3.5 at the critical point. When σ ≽ σ iso, the pure fluid with spherical molécules may only deform itself by molecular jumps, whereas when σ < σ iso , glidings, also, contribute to the deformation. This property is confirmed by the study of the viscosity of liquids, and one actually does find N = (N)iso for Ar at the point of transition between both regimes. At that point, the reduced viscosity is near to 1.8 for liquid Hg, Na and Ar. We also conjecture the law of variation of the self-diffusion coefficient.

Résumé
Nous proposons une méthode d'étude globale des formes géométriques qui généralise la méthode des cordes de Dirac. Après avoir établi des propriétés qui relient la distribution des cordes et celle des rayons d'un domaine fini, nous passons au cas des domaines infinis ; nous proposons une conjecture au sujet de l'hypersphère. Appliquant alors notre méthode à la porosité des empilements de sphères dures égales, nous établissons une relation biunivoque entre densité absolue σ et coordinence moyenne N pour les empilements aléatoires denses dans R 3. Nous prédisons l'existence d'un minimum pratique de densité, (σ iso = 4/7), correspondant au cas où l'empilement dans son ensemble est isostatique, ce que l'expérience confirme ; l'expérience indique aussi l'existence d'un maximum absolu de densité, (σMax = 0,64), qui, pour nous, correspond à ((N)Max = 8). Appliquant ensuite notre relation aux fluides purs à molécules sphériques, nous commençons par discuter l'interprétation de la fonction de distribution radiale. Nous déterminons les variations, en fonction de la température, du diamètre atomique, de la densité absolue et de la coordinence moyenne (estimés) pour Ar liquide, et nous montrons que les lois de variation de ces quantités dans les métaux liquides Hg et Na sont compatibles avec celles déterminées pour Ar. Les expériences d'empilements de billes, Pb liquide au point triple, l'ensemble des états connus de Hg et Na liquides et de Ar fluide, confirment notre relation pourvu que (σ ≥ 0,55). Pb, Hg et Ar liquides au point triple pourraient se trouver dans l'état aléatoire de densité maximum, tandis que Na liquide au point triple est constitué par une juxtaposition de régions aléatoires et ordonnées, ou, éventuellement, par un empilement compact unique, à moins que σMax ne doive être augmentée. Les atomes des métaux étudiés se contractent à la fusion. Pour Ar, nous confirmons la conjecture de Bernal, (N ≅ 3,5) au point critique. Lorsque (σ ≥ σiso), le fluide pur à molécules sphériques ne peut se déformer que par sauts moléculaires, tandis que, pour (σ < σiso), il peut également se déformer par glissements : cette propriété est confirmée par l'étude de la viscosité des liquides, et l'on trouve effectivement (N = (N)iso) pour Ar au point de transition entre les deux régimes ; en ce point, la viscosité réduite est proche de 1,8 pour Hg, Na et Ar liquides. Nous conjecturons la loi de variation du coefficient d'autodiffusion.