J. Phys. France 48, 601-610 (1987)
DOI: 10.1051/jphys:01987004804060100

Mean field theory and scaling laws for the optical properties of inhomogeneous media

S. Berthier, K. Driss-Khodja et J. Lafait

Laboratoire d'Optique des Solides, Université Pierre et Marie Curie, 4, place Jussieu, 75252 Paris, France

Abstract
The Bruggeman theory for the optical effective dielectric function of inhomogeneous media is a mean field theory. However, the characteristic behaviour of such theories, namely the power law relation between the effective dielectric quantities and the filling factor q, of the form (q — q c)-δ, where δ is a critical exponent depending of the physical quantity under consideration (s = 1 for polarization and t = 1 for conductivity), was never analitically demonstrated. In fact, these values are wrong, as confirmed by Monte-Carlo calculations predicting the values s = 0.73 and t = 1.94 and by our experimental results on Au-MgO, Pt-Al2O3, Fe-Al2O3, as well as by many other measurements on Co-Al 2O3 and Ag-KCl, for example. We confirm that these values are frequency independent far from the dielectric anomaly and we present a new formulation of the Bruggeman theory in which the different contributions to the dielectric function appear explicitly with their own exponents. A new formulation is then proposed by replacing the exponents by their proper values. One shows, on comparing to experimental results, that, in contrast to the BR theory, our approach is valid close to the percolation critical fraction. The agreement between theory and experiments is rather satisfactory, except for some discrepancies on the imaginary part of the dielectric function. This problem can be solved using experimental arguments but the validity of any approach based on an effective medium theory has to be reconsidered near the percolation. We also propose an original but simple way to determine the experimental percolation threshold which is the most important parameter in this approach.

Résumé
La théorie de Bruggeman de la fonction diélectrique optique des milieux inhomogènes est une théorie de champ moyen. Au voisinage du seuil de percolation, ces théories prédisent des variations des grandeurs physiques étudiées, en fonction de la concentration, selon des lois de puissance de la forme (q — qc)-δ, où δ est un exposant critique et qc la concentration critique de percolation. Ces lois n'ont jamais été mises en évidence analytiquement pour la fonction diélectrique optique. Nous présentons donc une formulation nouvelle de la théorie de Bruggeman où les lois de puissance apparaissent explicitement avec les exposants caractéristiques d'une théorie de champ moyen : s = 1 pour la polarisation et t = 1 pour la conduction. Or, des calculs de Monte-Carlo sur des réseaux aléatoires, ainsi que nos mesures sur de nombreux systèmes, métal/diélectrique (Au-MgO, Pt-Al 2O3, Fe-Al2O3) et celles effectuées par ailleurs sur Co-Al2O3 et Ag-KCl, qui sont présentées en détail ici, confirment que pour un système à trois dimensions, s = 0,73 et t = 1 ,94. Les theories de champ moyen sont par conséquent inadéquates au voisinage du seuil de percolation. Nous proposons donc d'introduire les valeurs exactes des exposants critiques dans notre nouvelle formulation de la théorie de Bruggeman, obtenant ainsi une théorie valable à toute concentration. Cette nouvelle approche est testée avec succès sur tous les matériaux cités précédemment. Les écarts observés sur la partie imaginaire de la fonction diélectrique peuvent être justifiés avec des arguments purement expérimentaux, qui cependant n'expliquent pas tout. C'est le principe même des théories de milieu effectif qui doit être remis en cause à la percolation. Par ailleurs, nous proposons une méthode simple et originale pour déterminer la valeur expérimentale du seuil de percolation optique, qui est un paramètre essentiel de cette approche.

PACS
7145G - Exchange, correlation, dielectric and magnetic response functions, plasmons.
7820 - Optical properties of bulk materials and thin films.

Key words
alumina -- cermets -- dielectric function -- gold -- iron -- magnesium compounds -- Monte Carlo methods -- optical constants -- percolation -- platinum