Numéro
J. Phys. France
Volume 39, Numéro 10, octobre 1978
Page(s) 1071 - 1084
DOI https://doi.org/10.1051/jphys:0197800390100107100
J. Phys. France 39, 1071-1084 (1978)
DOI: 10.1051/jphys:0197800390100107100

Étude d'une décharge luminescente d'hydrogène par perturbation laser : relaxations atomique et moléculaire, équilibre de dissociation

B. Dubreuil et A. Catherinot

Groupe de Recherches sur l'Energétique des Milieux Ionisés Université d'Orléans, 45045 Orléans Cedex, France


Abstract
Laser perturbation technique is used to determine the relaxation rates of the n = 3, 4, 5 levels of H as well as the rotation-translation (R-T) relaxation rates of the G1 Σg+ (v = 0,1) and I1 πu(v = 0) of H 2 as a function of discharge pressure-current characteristics. Quenching of atomic excited states (n) is a conséquence of spontaneous emission towards lower levels and inelastic collisions with molecules in the ground (g) and pseudo-metastable (m) states. Cross-sections of the reactions H(n) + H 2 (fm) → H(n') + H* 2 deduced from the atomic relaxation rates are of the order of 10 -14 cm2. Variation of these relaxation rates with the discharge current is explained as a change with the electronic density of the rate of the dissociation reaction H2 + e- → 2 H + e - leading to a change at constant total pressure and température of the number of molecules H2 (fm) and atommolecule quenching collisions. From this variation, we deduced the dissociation equilibrium rate in the discharge as a function of pressure and electronic temperature in the range 3 eV < Te < 10 eV. Finally, cross-sections ranging from 1.9 x 10-14 cm2 to 1.5 × 10-14 cm 2 have been measured for the R-T relaxation of the G and I electronic states of the H2 molecule. This relaxation gives rise to an excitation transfer process inside the rotational structure with |ΔJ| = 1 in disagreement with the quadrupolar optical selection rules| ΔJ | = 2.


Résumé
Nous utilisons une méthode de perturbation laser pour déterminer les coefficients de relaxation des niveaux n = 3, 4, 5 de H et les taux de relaxation rotation-translation (R-T) des états G1 Σg + (v = 0,1) et I1 πu(v = 0) de H2 en fonction de caractéristiques pression-courant de la décharge. Le dépeuplement des états atomiques excités est la conséquence de l'émission spontanée de rayonnement vers les niveaux inférieurs, et des collisions inélastiques avec les molécules dans les états fondamental (f) et pseudo-métastable (m). Les sections efficaces des réactions H(n) + H2(fm)→ H + H*2 déduites de ces mesures sont toutes de l'ordre de 1,5 × 10-14 cm2. La variation des coefficients de relaxation avec la densité électronique du plasma est interprétée comme une variation du coefficient de dissociation de la réaction H2 + e- → 2H + e- avec la densité électronique. De cette variation, on a pu déduire le coefficient de dissociation dans la décharge en fonction de l'énergie cinétique électronique dans la gamme 3 eV < Te < 10 eV. Enfin, pour les états moléculaires excités G et I, nous avons déterminé les sections efficaces de relaxation R-T dont les valeurs sont comprises entre 1,9 x 10-14 cm2 et 1,5 × 10-14 cm2. Cette relaxation s'accompagne d'un transfert d'excitation dans la structure rotationnelle avec |Δ J| = 1 en contradiction avec les règles de sélection optique quadrupolaires (|ΔJ| = 2).

PACS
3450E - Rotational and vibrational energy transfer.
3450G - Electronic excitation and ionization of molecules; intermediate molecular states (including lifetimes, state mixing, etc.).
3480G - Molecular excitation and ionization by electron impact.

Key words
atom molecule collisions -- hydrogen neutral atoms -- hydrogen neutral molecules -- molecular electron impact dissociation -- molecular rotational vibrational energy transfer