J. Phys. France 48, 2131-2137 (1987)
DOI: 10.1051/jphys:0198700480120213100

Spatial patterns formed by growing TEOS polymers

B. Cabane¹, M. Dubois¹ et R. Duplessix<sup>2

1</sup>  DPC-SCM-UA331, CEN Saclay, 91191 Gif-sur-Yvette, France
²  Institut Charles Sadron, 6 rue Boussingault, 67083 Strasbourg, France

Abstract
Silicon tetraethoxyde (TEOS) monomers are dissolved in a water/ethanol mixture. Through hydrolysis and condensation they aggregate to form branched siloxane polymers ; in a few hours these polymers build a gel throughout the solution. The patterns formed by the growing polymers are studied through small angle neutron scattering. In the reaction bath, these patterns result from repulsive interactions, whose range ξ is controlled by the smaller polymers of the bath. In diluted solutions, the patterns give the size R z of the largest polymers, which limits the connectivity of the reaction bath. As the polymers recombine, the connectivity length diverges, whereas the interaction length remains microscopic and keeps growing regardless of the gel point. This growth leaves the network with a set of selfsimilar heterogeneities similar to those found in many other gels.

Résumé
On dissout des molécules de tétraéthyl orthosilicate (TEOS) dans un mélange eau/éthanol. Ces monomères sont hydrolysés, puis condensés par des ponts siloxane ; on obtient des polymères branchés qui construisent un gel à travers toute la solution. On étudie les figures spatiales formées par les polymères en cours de croissance au moyen de la diffusion de neutrons aux petits angles. Dans le bain de réaction ces figures résultent d'interactions répulsives dont la portée ξ est contrôlée par les plus petits polymères du bain. En solution diluée, les figures de diffusion donnent la taille Rz des plus grands polymères, qui limite la connectivité du bain de réaction. La recombinaison des polymères entre eux fait diverger Rz, alors que ξ reste microscopique et continue de croitre sans se soucier du point de gel. Ce grossissement finit par produire un réseau affligé d'hétérogénéités autosimilaires, semblables à celles qu'on trouve dans bien d'autres gels.

PACS
6125H - Macromolecular and polymer solutions; polymer melts; swelling.
6141 - Polymers, elastomers, and plastics.
8270G - Gels and sols.

Key words
gels -- neutron diffraction examination of materials -- polymer solutions -- polymers