J. Phys. France 47, 821-827 (1986)
DOI: 10.1051/jphys:01986004705082100

Sur la distribution énergétique des ions moléculaires produits par évaporation de champ à partir de pointes liquides

P. Joyes et J. Van de Walle

Laboratoire de Physique des Solides, Université de Paris-Sud, Bât. 510, 91405 Orsay, France

Abstract
We present experimental results on Snp+n and Ge p+n cluster ions (n ≲ 30 ; p ≤ 3) obtained in Liquid Metal Ion Sources (LMIS). We first briefly recall the mass-spectrography data. Then we present counterfield measurements which give the energy distribution of each molecular species. The Snn+ and Ge n+ singly charged ions show a two-maximum distribution for n ≳ 6 (we call ΔV the separation between the peaks). We observe that, for increasing n values, the relative magnitude of the second peak increases. On the contrary, the multiply charged ions have an energy distribution with only one peak. It is also observed that, for a given single charged Sn n+ or Gen+ cluster ion, the A V value increases when D, the tip-cathode distance, decreases. We then discuss a model based on the fragmentation in flight of two kinds of metastable droplets. The first ones (reaction A, corresponding to the first peak) are strongly overcharged and, practically, explode at the tip surface. The second ones (reaction B, corresponding to the second peak) have a lower specific charge. For these last droplets, the excitation energy responsible for their metastability is the sum of their thermal energy (the tip temperature is ˜ 1 000 °C) and of their electrostatic energy. They explode after a time τ (which here is evaluated as being ˜ 10-11 s), after this time all the excitation energy is converted into atomic motions. This model allows one to understand several experimental results : relative magnitude of the two peaks versus n and p - disappearance of the large specific charge droplets (observed by other authors) - variation of ΔV with D - variation of the peak widths when n varies (p constant).

Résumé
Nous présentons nos résultats expérimentaux sur les ions Snp+ n et Gep+n (n ≲ 30 ; p ≤ 3) obtenus par évaporation de champ à partir de pointes liquides (méthode LMIS). Après un bref rappel des résultats obtenus par spectrographie de masse, nous exposons nos mesures de contrechamp (distribution en énergie des ions). Les ions Sn n+ et Gen+ simplement chargés présentent, pour n ≽ 6, une distribution où apparaissent deux maxima séparés de ΔV; le second prenant une importance relative qui augmente avec n. Les ions plusieurs fois chargés possèdent par contre une distribution à un seul maximum. Pour un ion simple Snn+ ou Gen+ donné, ΔV croît quand la distance pointe-cathode D diminue. Le modèle que nous présentons repose sur la fragmentation en vol de deux types de gouttelettes métastables. Les premières (réaction A responsable du 1er pic) très fortement chargées explosent immédiatement au niveau de la pointe. Les secondes (réaction B responsables du 2e pic), de charges spécifiques plus faibles, doivent leur métastabilité à l'addition de l'énergie thermique (la pointe est à ˜ 1 000 °C) et de l'énergie électrostatique. Ces gouttelettes ne se fragmentent qu'au bout d'un temps τ (évalué ici à 10-11 s) au bout duquel toute l'énergie d'excitation est convertie en mouvements atomiques. Ce modèle permet de comprendre de nombreux aspects expérimentaux : importance relative des deux pics quand n et p varient - disparition des gouttelettes de forte charge spécifique (observée par d'autres auteurs) - variation de ΔV avec D - variation de la largeur des pics quand n varie (à charge p constante).

PACS
0777 - Atomic, molecular, and charged-particle sources and detectors.
2925N - Ion sources: positive and negative.
3640 - Atomic and molecular clusters.

Key words
atomic clusters -- germanium -- ion sources -- metal clusters -- tin