Sur les propriétés optiques linéaires et non linéaires des atomes et des molécules

Abstract
Some optical nonlinear experiments are discussed permitting one to détermine optical linear and non linear properties of molecules. Thus, investigation of the optical birefringence induced in a gas by a strong laser beam provides data on the anisotropy of linear optical polarisability of molecules as well as on third order polarisability. It is shown that much fuller data on the optical properties of molecules can be gained from investigations of nonlinear light scattering induced in a gas by a strong optical field. In particular, at properly chosen conditions of observation of nonlinear variations in the Rayleigh factor R or depolarisation ratio D, one can determine directly not only the value of the molecule's optical anisotropy but also its sign. Moreover investigation of variations of R and D or other measurable quantities can provide data on the nonlinear polarisabilities of the second and third order. Nonlinear light scattering is very sensitive with regard to the type of molecular symmetry, and in particular with regard to the presence of a center of symmetry ; it is discussed for various molecules with a centre of inversion belonging to point groups D4h, C6h, D6n , D∞h, Th and Oh as well as for ones without a centre of inversion, having the symmetry of groups C2v, C3 v, C4v, C6v, C∞v and Td. Theoretical considerations are restricted to gaseous media where it was possible to carry out numerical evaluations of the order of magnitude of the effects to be expected experimentally.

Résumé
L'auteur discute quelques expériences optiques non linéaires qui permettent de déterminer les propriétés optiques linéaires et non linéaires des molécules. Ainsi, l'étude de la biréfringence optique induite dans les gaz par un faisceau intense de laser donne des informations sur l'anisotropie de la polarisabilité optique linéaire des molécules et sur la polarisabilité d'ordre trois. On démontre qu'il est possible d'obtenir des données beaucoup plus complètes sur les propriétés optiques des molécules à partir de l'étude de la diffusion non linéaire de la lumière induite dans un gaz par un champ optique intense. Notamment, en choisissant convenablement les conditions d'observation des variations non linéaires du coefficient de Rayleigh R ou du degré de dépolarisation D, on pourra déterminer directement non seulement la valeur de l'anisotropie optique de la molécule mais en outre établir son signe. L'étude des variations de R et D ou d'autres grandeurs mesurables pourront fournir des données sur les polarisabilités non linéaires des ordres deux et trois. La diffusion non linéaire de la lumière s'avère être très sensible vis-à-vis du type de symétrie moléculaire et plus spécialement envers la présence d'un centre de symétrie ; elle est analysée pour différentes molécules ayant un centre d'inversion, appartenant aux groupes de point D4 h, C6h, D6h, D ∞h, Th et Oh ainsi que pour des molécules sans centre d'inversion présentant la symétrie des groupes C2v, C3v, C4v, C 6v, C∞v et Td . Les considérations théoriques sont limitées aux seuls milieux gazeux admettant l'évaluation numérique de l'ordre de grandeur des effets expérimentaux prévus.